Năm 1931, ông nhận được học bổng của hội SAMPIC[2] sang Pháp theo học trường Quốc gia Cao đẳng Mỹ thuật Pháp (École Nationale Supérieure des Beaux Arts) tại Paris, dưới sự hướng dẫn của giáo sư J.Pierre Laurence về vẽ tranh sơn dầu. Trong thời gian học tại Paris, nhiều tác phẩm của ông đã gây được sự chú ý trong giới nghệ thuật. Năm 1933, ông đoạt được giải nhì cho hội họa do Hội Nghệ sĩ quốc gia Pháp tổ chức với 3 tác phẩm Bà thầy bói, Trên sân ga Montparnasse, Thiếu nữ điểm trang. Tranh ông được chọn triển lãm tại phòng số 1 - một gian phòng dành cho những tài năng xuất sắc chọn từ 5.000 họa sĩ các nước. Có hơn 40 tờ báo Pháp lúc bấy giờ đã đề cập đến tác phẩm của ông (theo Đông Dương tuần báo). Trong cuộc triển lãm Nghệ sĩ quốc gia Pháp năm 1934, Bộ Văn hóa Pháp đã chọn mua ngay một bức tranh "Trong gia đình" của ông để treo ở Bảo tàng Mỹ thuật Luxembourg.

Với thành tích này, ông được nhận tiếp một học bổng đi tu nghiệp thêm về hội họa tại Roma (Ý) và Athena (Hy Lạp). Năm 1936, ông được Giám mục Celso-Costantins, Thư ký Bộ Truyền giáo Vatican rửa tội với tên thánh Celso-Léon Lê văn Đệ. Cũng trong năm này, tại cuộc Triển lãm Báo chí Công giáo Thế giới (World Catholic Press Exhibition) được tổ chức tại Rome, với sự tham gia của nhiều nghệ sĩ nổi tiếng của 30 quốc gia trên thế giới, cùng với danh họa Bouleau (Pháp), tác phẩm của Lê Văn Đệ được tặng giải nhất (1st prize). Hai bức bích họa (fresco) tựa là Thánh mẫu nhân từ (Mater amabilis) và Thánh nữ Madeleine dưới chân thánh giá được đưa vào lưu trữ viện Bảo tàng Vatican. Ông được Tòa Thánh La Mã bổ làm họa sĩ cho Tòa Thánh và được mời phụ trách một nhóm 11 kỹ sư và 20 họa sĩ làm nhiệm vụ vẽ, chạm trổ, trang hoàng trong điện Vatican. Công trình do ông chỉ đạo thực hiện đã được báo chí Ý và nhiều nước đánh giá cao.